分子通过自身电子自我成像

研究分子的光诱导动力学的一项长期目标是，尽可能直接，明确地观察由于光吸收而导致的分子结构随时间的变化。为此，研究人员开发并应用了许多方法。在这些方法中，特别有希望的是最近几年开发的几种方法，这些方法依靠(光或电子的)衍射作为编码在一起形成分子的原子之间的核间距的手段。

在最近的一篇论文(Phys。Rev. Lett。125，123001，2020)中，由ArnaudRouzée博士领导的MBI的研究人员表明，可以利用高强度从分子中射出的电子来记录分子动力学的高分辨率电影。激光场。在强场电离之后，自由释放的电子通常在激光电场的影响下从分子中加速离开分子。但是，由于该场的振荡性质，一部分电子被驱回其母体分子离子。这为所谓的重新碰撞过程奠定了基础，在该过程中，电子可以被分子重新吸收(吸收的能量会以高能光子的形式释放出来或从分子离子中散射出来。根据电子的动能，它可以被瞬态捕获在离心势垒内。这是电子散射和单光子电离实验中的众所周知的过程，称为形状共振。用于发生形状共振的吸烟枪是散射截面的较大增加。顾名思义，发生形状共振的动能对分子电位的形状高度敏感，因此对分子结构高度敏感。因此，形状共振可用于制作正在经历超快核重排的分子的影片。

为了证明这种效果，MBI的团队录制了一部有关受光激发的I 2 分子超快速振动动力学的电影。具有在光谱的可见部分中的波长的第一激光脉冲被用于制备处于分子的电子B态的振动波包。该激光脉冲之后是第二个非常强烈的延时激光脉冲，其波长在波长光谱的红外部分。在两个脉冲之间的不同时间延迟下记录了第二个激光脉冲在强场电离后的电子动量分布，这与两个碘原子之间的键距不同有关。激光变化很大延迟观察到电子驱动的电子散射截面，可以明确地将其分配给由振动波包运动引起的形状 共振能量位置的变化(见图1)。因此，这项工作为研究具有高时空分辨率的光诱导分子动力学提供了新的机会。